Los minerales de arcilla esmectita son conocidos por formar fácilmente geles físicos tixotrópicos en medios acuosos, incluso a bajas fracciones de volumen. Aunque las propiedades reológicas de estos geles están estrechamente relacionadas con la microestructura de la red, la influencia de las características fisicoquímicas de la arcilla sigue siendo insuficientemente comprendida. En este estudio, investigamos sistemáticamente las relaciones entre el tamaño de las partículas, la capacidad de intercambio catiónico y el potencial zeta, y el comportamiento reológico de dispersiones acuosas de cuatro esmectitas sintéticas. Después de una desionización exhaustiva, se prepararon dispersiones a concentraciones controladas de NaCl. Encontramos que el potencial zeta se correlaciona fuertemente con la finura de la estructura de la red y gobierna las respuestas reológicas macroscópicas como la viscosidad, el estrés de fluencia y el comportamiento de gelificación. Incluso bajo condiciones idénticas, la transparencia del gel y la grosería estructural variaron significativamente entre los tipos de arcilla. Además, el módulo de almacenamiento fue influenciado no solo por la densidad de la red, sino también por la rigidez intrínseca de las ramas de arcilla. Estos hallazgos demuestran que el potencial zeta sirve como un indicador unificado de estructura y función en dispersiones de esmectita y ofrecen información útil para el diseño de geles en sistemas coloidales y de materia blanda.