La modelización computacional de materiales de membrana es un campo en rápido crecimiento para investigar las propiedades de los materiales de membrana más allá de los límites de las técnicas experimentales y complementar los estudios experimentales de membranas proporcionando información a nivel atómico. En este estudio, primero revisamos los enfoques fundamentales empleados para describir el equilibrio entre permeabilidad/selectividad de gases de membranas de polímero y luego abordamos la gran promesa de las membranas de matriz mixta (MMMs) para superar este equilibrio. Luego revisamos los enfoques actuales para predecir la permeación de gases a través de las MMMs y nos centramos específicamente en las MMMs compuestas por estructuras metal-orgánicas (MOFs). Se han revisado herramientas computacionales como simulaciones moleculares detalladas a nivel atómico que pueden predecir el rendimiento de separación de gases de las MMMs basadas en MOF antes de la investigación experimental y se han discutido los nuevos métodos computacionales que pueden proporcionar información sobre la compatibilidad entre el MOF y el polímero de la MMM. Finalmente, abordamos las oportunidades y desafíos de utilizar estudios computacionales para analizar las barreras que deben superarse para avanzar en la aplicación de membranas basadas en MOF.