Se prepararon películas de polímero electrolito en capas (LbL) sobre superficies de aleación de Mg que contenían 3 % en peso de Al y 1 % en peso de Zn (MgAZ31) bajo condiciones fisiológicas, ofreciendo una mejor respuesta biológica y protección contra la corrosión. Los tratamientos previos de las superficies del sustrato modelo MgAZ31 se realizaron mediante métodos de recubrimiento alcalino y de fluoruro. Se evaluó el comportamiento anticorrosión y la citocompatibilidad de los sustratos tratados. El ensamblaje de la película LbL consistió en una capa inicial de polietilenimina (PEI), seguida de capas alternas de ácido poliláctico-co-glicólico (PLGA) y clorhidrato de polialilamina (PAH), que se autoorganizan a través de interacciones electrostáticas en la superficie del sustrato de aleación MgAZ31 tratado. Se investigaron la caracterización fisicoquímica, las morfologías de superficie y las microestructuras de las películas LbL utilizando espectroscopia infrarroja transformada de Fourier (FTIR), microscopía de fuerza atómica (AFM), difracción de rayos X (XRD) y microscopía electrónica de barrido (SEM). Los estudios de estabilidad in vitro relacionados con los recubrimientos LbL confirmaron que los tratamientos de superficie son imperativos para lograr la estabilidad duradera de las capas de PLGA/PAH. Las mediciones de espectroscopia de impedancia electroquímica demostraron que los sustratos tratados y recubiertos en múltiples capas LbL mejoraron la resistencia a la corrosión de la aleación MgAZ31 desnuda. Los estudios de citocompatibilidad utilizando células madre mesenquimatosas humanas sembradas directamente sobre los sustratos mostraron que las superficies tratadas y generadas por LbL eran más citocompatibles, mostrando una menor citotoxicidad que la aleación MgAZ31 desnuda. También se estudió la liberación de la proteína albúmina sérica bovina de las películas LbL. Los datos iniciales presentados demuestran de manera cooperativa la promesa de crear capas LbL en andamios bioresorbables relacionados con Mg para obtener una mejor actividad bio-relacionada en la superficie.