Reactividad del Neptunio Durante la Co-Precipitación y Oxidación de Óxidos (Oxi)hidratados de Fe(II)/Fe(III)
Autores: Roberts, Hannah E.; Morris, Katherine; Mosselmans, J. Frederick W.; Law, Gareth T. W.; Shaw, Samuel
Idioma: Inglés
Editor: MDPI
Año: 2019
Acceso abierto
Artículo científico
2019
Reactividad del Neptunio Durante la Co-Precipitación y Oxidación de Óxidos (Oxi)hidratados de Fe(II)/Fe(III)
Categoría
Ciencias Naturales y Subdisciplinas
Subcategoría
Ciencias de la Tierra y Geología
Palabras clave
Neptunio
Magnetita
óxido verde
Oxidación
Adsorción
Absorción de rayos X
Licencia
CC BY-SA – Atribución – Compartir Igual
Consultas: 26
Citaciones: Sin citaciones
Los óxidos de hierro (oxyhidr)óxidos que contienen Fe(II) se co-precipitaron directamente con Np(V)O en condiciones anaeróbicas para formar magnetita dopada con Np y óxido verde. Estas fases minerales relevantes para el medio ambiente se caracterizaron utilizando análisis geoquímicos y espectroscópicos. Las fases minerales dopadas con Np se oxidaron en aire durante 224 días, y se recolectaron muestras sólidas de oxidación en el punto final para una caracterización adicional. El análisis mediante extracciones químicas y técnicas de espectroscopía de absorción de rayos X (XAS) confirmó que Np(V) se redujo inicialmente a Np(IV) durante la co-precipitación de magnetita y óxido verde. La modelización de la Estructura Fina de Absorción de Rayos X Extendida (EXAFS) sugirió que el Np(IV) formó un complejo de adsorción binuclear bidentado con ambos minerales. Además, tras la oxidación en aire durante varios meses, el Np(IV) adsorbido se oxidó parcialmente a Np(V), pero muy poca remobilización a la solución ocurrió durante la oxidación. Aquí, el ajuste de combinación lineal de la Estructura de Absorción de Rayos X en el Borde Cercano (XANES) para las muestras de oxidación en el punto final de ambas fases minerales sugirió que aproximadamente el 50% de oxidación a Np(V) había ocurrido durante 7 meses de oxidación en aire. Tanto la reducción de Np(V) a Np(IV) como la adsorción en esfera interna en asociación con los óxidos de hierro (oxyhidr)óxidos, y la fuerte retención de especies de Np(IV) y Np(V) con estas fases bajo condiciones de oxidación robustas, tienen importantes implicaciones para entender la movilidad del neptunio en una variedad de entornos naturales y diseñados.
Descripción
Los óxidos de hierro (oxyhidr)óxidos que contienen Fe(II) se co-precipitaron directamente con Np(V)O en condiciones anaeróbicas para formar magnetita dopada con Np y óxido verde. Estas fases minerales relevantes para el medio ambiente se caracterizaron utilizando análisis geoquímicos y espectroscópicos. Las fases minerales dopadas con Np se oxidaron en aire durante 224 días, y se recolectaron muestras sólidas de oxidación en el punto final para una caracterización adicional. El análisis mediante extracciones químicas y técnicas de espectroscopía de absorción de rayos X (XAS) confirmó que Np(V) se redujo inicialmente a Np(IV) durante la co-precipitación de magnetita y óxido verde. La modelización de la Estructura Fina de Absorción de Rayos X Extendida (EXAFS) sugirió que el Np(IV) formó un complejo de adsorción binuclear bidentado con ambos minerales. Además, tras la oxidación en aire durante varios meses, el Np(IV) adsorbido se oxidó parcialmente a Np(V), pero muy poca remobilización a la solución ocurrió durante la oxidación. Aquí, el ajuste de combinación lineal de la Estructura de Absorción de Rayos X en el Borde Cercano (XANES) para las muestras de oxidación en el punto final de ambas fases minerales sugirió que aproximadamente el 50% de oxidación a Np(V) había ocurrido durante 7 meses de oxidación en aire. Tanto la reducción de Np(V) a Np(IV) como la adsorción en esfera interna en asociación con los óxidos de hierro (oxyhidr)óxidos, y la fuerte retención de especies de Np(IV) y Np(V) con estas fases bajo condiciones de oxidación robustas, tienen importantes implicaciones para entender la movilidad del neptunio en una variedad de entornos naturales y diseñados.