Este estudio preparó con éxito un ZIF-67 poroso jerárquicamente (H-ZIF-67) al incorporar polivinilpirrolidona (PVP) a temperatura ambiente. En comparación con el ZIF-67 de control estándar (C-ZIF-67) con un rendimiento del 81% y un área de superficie específica BET de 1228 m·g, el H-ZIF-67 no solo mostró una mejorada cristalinidad y estructura de poros, sino que también logró un rendimiento de hasta el 93% y un área de superficie específica BET de 1457 m·g. Debido a su estructura porosa jerárquica, el H-ZIF-67 demostró una excelente capacidad y eficiencia de adsorción para el naranja de metileno (MO). Además, el separador compuesto creado al combinar H-ZIF-67 con nanocelulosa (CNF) mostró una notable uniformidad y dispersión en baterías de zinc. En comparación con un separador CNF convencional, la estructura porosa y el alto área de superficie específica del H-ZIF-67 mejoraron significativamente su humectabilidad del electrolito y las tasas de transporte de Zn. Sus abundantes sitios ácidos de Lewis promovieron eficazmente la deposición uniforme de Zn, suprimiendo así la formación de dendritas de zinc y mejorando el rendimiento cíclico y la seguridad de las baterías de iones de zinc. Los resultados experimentales indican que la conductividad iónica de la membrana fue de 4.31 mS·cm, la tasa de absorción del electrolito fue del 316%, y pudo ciclar de manera estable durante más de 4000 h a una densidad de corriente de 1 mA·cm con una capacidad de descarga de 1 mAh·cm. Este logro abrirá nuevas avenidas para la preparación y aplicación de separadores compuestos de ZIF-67 en baterías acuosas de iones de zinc.