Modelado Termodinámico del Sistema Uranio-Telurio: Estimación de las Incertidumbres mediante un Enfoque Bayesiano
Autores: Guéneau, Christine; Lawrence, Eva; Klein, Thierry; Gamboa, Fabrice
Idioma: Inglés
Editor: MDPI
Año: 2022
Acceso abierto
Artículo científico
2022
Modelado Termodinámico del Sistema Uranio-Telurio: Estimación de las Incertidumbres mediante un Enfoque Bayesiano
Categoría
Energía
Subcategoría
Energía térmica
Palabras clave
Formación
Productos de fisión
Propiedades termodinámicas
Combustible irradiado
Modelado termodinámico
Sub-sistema U-Te
Licencia
CC BY-SA – Atribución – Compartir Igual
Consultas: 21
Citaciones: Sin citaciones
Bajo irradiación, la formación de productos de fisión en el combustible (U,Pu)O con el tiempo tiene un efecto sustancial en su química. En particular, la migración de los productos de fisión más volátiles (Cs, Te, I, Mo) desde el centro hacia la periferia del pellet de combustible es inducida por el gran gradiente térmico radial. Para predecir las propiedades termodinámicas del combustible irradiado, se realiza un modelado termodinámico del complejo sistema multi-componente (Cs-I-Te-Mo)-(U-Pu)-O utilizando el método CALPHAD. En este trabajo, se lleva a cabo la evaluación termodinámica del subsistema U-Te. La revisión de la literatura revela una falta de datos experimentales, así como dispersión e inconsistencia de algunos de los datos. En particular, no existen datos termodinámicos sobre el líquido. A partir de esta revisión, se seleccionan cuidadosamente los datos termodinámicos de entrada y del diagrama de fases. Las funciones de energía de Gibbs se ajustan luego ajustando estos datos. Se obtiene un buen acuerdo general con todos los datos seleccionados, excepto para la entalpía de formación de UTe, que es subestimada en un 13% por nuestro modelo. Esto podría deberse a una inconsistencia entre los datos de entalpía de formación y presión de vapor. En un segundo paso, se estiman las incertidumbres en los parámetros termodinámicos y su propagación en los datos termodinámicos y del diagrama de fases calculados utilizando un enfoque bayesiano. El análisis muestra que hay demasiados parámetros (22) para muy pocos puntos de datos (120 puntos). Por lo tanto, las incertidumbres son grandes en algunos de los datos calculados. Además, la inconsistencia de algunos de los datos y la falta de datos termodinámicos para el líquido hacen que el modelo sea incierto. Nuevos datos experimentales como la capacidad calorífica, la entalpía de formación para los compuestos y los potenciales químicos o actividades para la fase líquida mejorarían la fiabilidad de nuestro modelo. También se requieren mediciones de datos del diagrama de fases en la región U-UTe. Sin embargo, este trabajo proporciona el primer análisis detallado de incertidumbre del modelo U-Te CALPHAD. Además, nuestro enfoque, a diferencia de otros métodos bayesianos, proporciona una distribución de probabilidad analítica y intervalos creíbles analíticos para las cantidades termodinámicas calculadas. También acelera la simulación de las estimaciones de incertidumbre en el diagrama de fases.
Descripción
Bajo irradiación, la formación de productos de fisión en el combustible (U,Pu)O con el tiempo tiene un efecto sustancial en su química. En particular, la migración de los productos de fisión más volátiles (Cs, Te, I, Mo) desde el centro hacia la periferia del pellet de combustible es inducida por el gran gradiente térmico radial. Para predecir las propiedades termodinámicas del combustible irradiado, se realiza un modelado termodinámico del complejo sistema multi-componente (Cs-I-Te-Mo)-(U-Pu)-O utilizando el método CALPHAD. En este trabajo, se lleva a cabo la evaluación termodinámica del subsistema U-Te. La revisión de la literatura revela una falta de datos experimentales, así como dispersión e inconsistencia de algunos de los datos. En particular, no existen datos termodinámicos sobre el líquido. A partir de esta revisión, se seleccionan cuidadosamente los datos termodinámicos de entrada y del diagrama de fases. Las funciones de energía de Gibbs se ajustan luego ajustando estos datos. Se obtiene un buen acuerdo general con todos los datos seleccionados, excepto para la entalpía de formación de UTe, que es subestimada en un 13% por nuestro modelo. Esto podría deberse a una inconsistencia entre los datos de entalpía de formación y presión de vapor. En un segundo paso, se estiman las incertidumbres en los parámetros termodinámicos y su propagación en los datos termodinámicos y del diagrama de fases calculados utilizando un enfoque bayesiano. El análisis muestra que hay demasiados parámetros (22) para muy pocos puntos de datos (120 puntos). Por lo tanto, las incertidumbres son grandes en algunos de los datos calculados. Además, la inconsistencia de algunos de los datos y la falta de datos termodinámicos para el líquido hacen que el modelo sea incierto. Nuevos datos experimentales como la capacidad calorífica, la entalpía de formación para los compuestos y los potenciales químicos o actividades para la fase líquida mejorarían la fiabilidad de nuestro modelo. También se requieren mediciones de datos del diagrama de fases en la región U-UTe. Sin embargo, este trabajo proporciona el primer análisis detallado de incertidumbre del modelo U-Te CALPHAD. Además, nuestro enfoque, a diferencia de otros métodos bayesianos, proporciona una distribución de probabilidad analítica y intervalos creíbles analíticos para las cantidades termodinámicas calculadas. También acelera la simulación de las estimaciones de incertidumbre en el diagrama de fases.