En el contexto de la explotación de la energía solar, las células solares sensibilizadas por colorantes y las células fotoelectrosintéticas sensibilizadas por colorantes ofrecen la promesa de conversión y almacenamiento de luz solar de bajo costo, respectivamente. En esta perspectiva discutimos los principales éxitos y limitaciones de las metodologías computacionales modernas, que van desde funcionales de densidad corregidos híbridos y de largo alcance, enfoques GW y teorías de perturbación de referencia múltiple, para describir las propiedades electrónicas y ópticas de componentes aislados e interfaces complejas relevantes para estos dispositivos. Si bien la modelización computacional ha tenido un papel crucial en el desarrollo de la tecnología de las células solares sensibilizadas por colorantes, la caracterización teórica de la estructura de la interfaz y los procesos interfaciales en dispositivos de división de agua todavía está en sus inicios, especialmente en lo que respecta a los fenómenos de transferencia de electrones y huecos. El análisis cuantitativo de las reacciones de separación y recombinación de carga interfacial en múltiples heterointerfaces de metal-óxido/colorante/catalizador, sin duda representa el desafío convincente en el campo de la ciencia de materiales computacionales moderna.