En el presente trabajo, se calculó la fuerza de interacción del Monóxido de Carbono (CO) con un conjunto de cuarenta y dos bencenos funcionalizados, seleccionados estratégicamente. Nuestros cálculos ab initio en el nivel de teoría MP2/6-311++G** revelan que el sulfato de hidrógeno fenílico (-OSOH) mostró la mayor interacción con el CO (-19.5 kJ/mol), que fue aproximadamente tres veces más fuerte en comparación con el benceno no funcionalizado (-5.3 kJ/mol). Además, se seleccionaron los tres grupos funcionales de mejor rendimiento (-OSOH, -OPOH, -SOH) para modificar el enlace orgánico del IRMOF-8 y probar su capacidad para capturar CO a 298 K en un amplio rango de presiones. Nuestras simulaciones de Monte Carlo Canónico Grande (GCMC) mostraron un aumento significativo en la absorción de CO en los MOFs funcionalizados en comparación con el IRMOF-8 original. Es distintivo que para la absorción volumétrica, se observó un aumento de 60 veces a 1 bar y 2 veces a 100 bar. La estrategia de funcionalización propuesta se puede aplicar para mejorar el rendimiento de absorción de CO no solo en MOFs, sino también en varios otros materiales porosos.