Se informan dos marcos Hofmann tipo 2-D análogos, que incorporan el nuevo ligando -(piridin-4-il)benzamida (benpy) [Fe(benpy)M(CN)]·2HO (M = Pd y Pt). Se exploró el ligando benpy para facilitar la cooperatividad del cambio de espín (SCO) a través de enlaces de hidrógeno del grupo amida. Los análisis estructurales de los marcos Hofmann 2-D revelaron enlaces de hidrógeno benpy-invitado y contactos aromáticos benpy-benpy. Ambos análogos exhibieron transiciones de cambio de espín (SCO) histeréticas en un solo paso, con el enlace metal-cianuro (M = Pd o Pt) impactando la temperatura de transición del estado de espín SCO y el ancho del bucle de histeresis (201, 218 K, delta: 17 K y 206, 226 K, delta: 20 K). Se investigaron los cambios estructurales y de SCO paralelos durante la transición de alto espín a bajo espín utilizando difracción de rayos X de cristal único y en polvo a temperatura variable, espectroscopia Raman y calorimetría diferencial de barrido. Estos estudios indicaron que las interacciones ligando-invitado facilitadas por el grupo amida actuaron para apoyar las transiciones cooperativas del estado de espín mostradas por estos dos marcos tipo Hofmann, proporcionando una mayor comprensión de la cooperatividad y las relaciones estructura-propiedad.