Se investigó la adsorción de dióxido de carbono (CO) en hojas de grafeno (GR) decoradas con metales de transición (TM) como hierro, níquel y zinc para eliminar este gas peligroso del medio ambiente. El GR dopado con TM presenta una mayor actividad para la detección de gases que las nanosheets de grafeno prístinas. La incorporación de TM restringe la evolución de hidrógeno en los sitios de carbono, dejando más sitios disponibles para una disminución de CO. Se llevó a cabo el modelo de adsorción de Langmuir con ONIOM utilizando la funcional CAM-B3LYP y los conjuntos de bases LANL2DZ y 6-31+G (d,p) debido al programa Gaussian 16 revisión C.01 en los complejos de CO(Fe, Ni, Zn) incrustados en el GR. Los cambios en la densidad de carga ilustraron una transferencia de carga más considerable para el GR incrustado con Zn. Los resultados termodinámicos de la espectroscopia IR indicaron que hay una notable diferencia en la energía libre de Gibbs de adsorción con un momento dipolar que define las alteraciones entre la energía libre de Gibbs de los compuestos iniciales y el compuesto producto a través de la polarizabilidad. Los orbitales moleculares fronterizos y las brechas de energía de banda, junto con algunos parámetros de reactividad química, representaron el comportamiento del transporte eléctrico molecular de la incrustación de (Fe, Ni, Zn) en el GR para la adsorción de moléculas de gas CO. Nuestros resultados han proporcionado una comprensión favorable de la interacción entre las nanosheets de grafeno incrustadas con TM y el CO.