La tecnología de oxidación fotocatalítica aprovecha la energía solar para la mineralización de contaminantes, presentando un potencial significativo para aplicaciones ambientales. Un cuello de botella crítico sigue siendo el desarrollo de fotocatalizadores de alto rendimiento. Este estudio se centra en el material semiconductor no metálico nitruro de carbono grafítico (g-CN). Para superar las limitaciones inherentes del g-CN puro, que incluyen un área de superficie limitada, una rápida recombinación de portadores de carga y sitios activos inadecuados, se implementan estrategias de ingeniería de superficie utilizando agentes ácidos (HSO) o básicos (KCO) para modular la microestructura, introducir sitios de defecto (grupos ciano/amino) y optimizar la ingeniería de la banda prohibida. Estas modificaciones mejoraron sinérgicamente la eficiencia de separación de portadores de carga fotogenerados y la reactividad superficial, lo que llevó a una degradación eficiente de colorantes. Notablemente, el catalizador modificado con KCO (g-CN-OH), sintetizado con una relación de masa de m(g-CN):m(KCO) = 1:1, logró una degradación del 92.2% de Rodamina B en 50 minutos bajo luz visible, superando al g-CN puro (20.6%), la muestra optimizada modificada con HSO (g-CN-HS, 60.9%) e incluso al g-CN-SBA sintetizado con plantilla (79.6%). El catalizador g-CN-OH demostró un rendimiento excepcional tanto bajo luz visible como bajo iluminación solar natural. Combinando una síntesis fácil, rentabilidad, actividad superior y estabilidad robusta, este trabajo proporciona un enfoque novedoso para desarrollar fotocatalizadores no metálicos de alta eficiencia aplicables a aguas residuales de colorantes.