Estudio mecanicista e investigación de sitios activos de producción de hidrógeno a partir de metano y H2O reactividad en estado estacionario y transitoria con catalizador Ir/GDC
Autores: Lachquer, Farah; Toyir, Jamil
Idioma: Inglés
Editor: MDPI
Año: 2024
Acceso abierto
Artículo científico
2024
Estudio mecanicista e investigación de sitios activos de producción de hidrógeno a partir de metano y H2O reactividad en estado estacionario y transitoria con catalizador Ir/GDC
Categoría
Energía
Subcategoría
Energías renovables
Palabras clave
Actividad catalítica
Mecanismos
Sitios activos
Reformado de vapor de metano
Ceria dopada con gadolinio
Iridio
Licencia
CC BY-SA – Atribución – Compartir Igual
Consultas: 1
Citaciones: Sin citaciones
Se determinaron la actividad catalítica, los mecanismos y los sitios activos para la reformación de vapor de metano (MSR) sobre ceria dopada con gadolinio (GDC) soportada en iridio (0.1% en peso) preparada por impregnación de GDC con acetilacetonato de iridio. Se realizaron mediciones de tasa en estado estacionario isoterma seguidas de un análisis de microcromatografía de gases a 660 y 760 grados C sobre muestras de Ir/GDC pretratadas en N2 o H2 a 900 grados C. Se llevaron a cabo respuestas transitorias a cambios de paso de CH4 o H2O en condiciones isoterma a 750 grados C sobre Ir/GDC pretratadas en He o H2 utilizando espectrometría de masas en línea con cuadrupolo. En el mecanismo propuesto, Ir/GDC procede a través de un sitio activo de tipo dual asociándose de la siguiente manera: (i) partículas metálicas de Ir en la superficie como sitios activos para la ruptura de CH4 en especies de C reactivas, y (ii) sitios reducibles (Ce4+) en la superficie de GDC responsables de un mecanismo redox que involucra sitios Ce4+/Ce3+, siendo reducidos por reacción con C reactivo en CO (o CO2) dependiendo del estado de oxidación de GDC y re-oxidándose por H2O. La reducción completa de especies de oxígeno reducibles es posible con CH4 después del tratamiento con He, mientras que solo se alcanza el 80% en CH4 después del tratamiento con H2.
Descripción
Se determinaron la actividad catalítica, los mecanismos y los sitios activos para la reformación de vapor de metano (MSR) sobre ceria dopada con gadolinio (GDC) soportada en iridio (0.1% en peso) preparada por impregnación de GDC con acetilacetonato de iridio. Se realizaron mediciones de tasa en estado estacionario isoterma seguidas de un análisis de microcromatografía de gases a 660 y 760 grados C sobre muestras de Ir/GDC pretratadas en N2 o H2 a 900 grados C. Se llevaron a cabo respuestas transitorias a cambios de paso de CH4 o H2O en condiciones isoterma a 750 grados C sobre Ir/GDC pretratadas en He o H2 utilizando espectrometría de masas en línea con cuadrupolo. En el mecanismo propuesto, Ir/GDC procede a través de un sitio activo de tipo dual asociándose de la siguiente manera: (i) partículas metálicas de Ir en la superficie como sitios activos para la ruptura de CH4 en especies de C reactivas, y (ii) sitios reducibles (Ce4+) en la superficie de GDC responsables de un mecanismo redox que involucra sitios Ce4+/Ce3+, siendo reducidos por reacción con C reactivo en CO (o CO2) dependiendo del estado de oxidación de GDC y re-oxidándose por H2O. La reducción completa de especies de oxígeno reducibles es posible con CH4 después del tratamiento con He, mientras que solo se alcanza el 80% en CH4 después del tratamiento con H2.