El hidrógeno (H2) se considera un portador de energía prometedor y renovable para lograr un futuro sostenible. Entre las diversas rutas de producción de H2, la división fotocatalítica del agua ha recibido un interés particular; depende en gran medida de las propiedades ópticas y estructurales de los fotocatalizadores, como sus capacidades de absorción de luz solar, propiedades de transporte de portadores y cantidad de vacantes de oxígeno. Los óxidos de perovskita han sido ampliamente investigados como fotocatalizadores para la división fotocatalítica del agua para producir H2 debido a sus distintas propiedades ópticas, brechas de banda ajustables y excelente flexibilidad composicional/estructural. En este trabajo, se desarrolla una estrategia de dopaje con cationes de aluminio (Al3+) para mejorar el rendimiento fotocatalítico de los óxidos de perovskita Sr2TiO4 de Ruddlesden-Popper (RP) para la producción fotocatalítica de H2. Después de optimizar la concentración de sustitución de Al3+, Sr2Ti0.9Al0.1O4 exhibe una tasa de evolución de H2 superior de 331 mol h-1 g-1, que es aproximadamente 3 veces mejor que la de Sr2TiO4 bajo iluminación de luz de rango completo, debido a sus capacidades mejoradas de captura de luz, transferencia de carga facilitada y estructura de banda ajustada. Este trabajo presenta una estrategia de dopaje con cationes de Al3+ simple y útil para impulsar el rendimiento fotocatalítico de las perovskitas en fase RP para la división solar del agua.