El pimiento (spp.) es uno de los cultivos más importantes a nivel mundial. Los frutos de las especies son conocidos por contener altas cantidades de vitaminas y carotenoides, y tienen propiedades saludables. En este estudio, un total de 513 accesiones de pimiento pertenecientes a dos especies, y , fueron investigadas por sus características morfológicas y contenidos de fitoquímicos, incluyendo carotenoides, beta-caroteno, vitamina C, capsaicinoides y sólidos solubles totales. Los resultados revelaron amplias variaciones en rasgos morfológicos y contenidos fitoquímicos entre las accesiones y a través de las especies. Además, se evaluó la asociación del color y la orientación de los frutos con los contenidos fitoquímicos; los resultados indicaron que el germoplasma con frutos de color amarillo y orientación péndula podrían ser importantes debido a sus altos niveles de vitamina C. El análisis multivariado de los parámetros agromorfológicos y fitoquímicos reveló que el germoplasma fue claramente distinguido según la especie. Además, el análisis de conglomerados mostró que el germoplasma pertenecía a tres grupos, y se determinaron seis genotipos como buenos recursos genéticos con altos contenidos fitoquímicos saludables. Especialmente, el contenido de vitamina C estaba correlacionado positivamente con el diámetro del fruto, peso y grosor de la pared. Nuestros hallazgos revelaron características morfológicas y fitoquímicas potencialmente útiles para programas de mejoramiento genético.