Se informa sobre la síntesis, estructura cristalina y caracterización magnética de tres nuevos compuestos de hierro(III) estructuralmente relacionados (NHEt)[FeO(OH)(OPPh)], [FeCaO(OCPh)(hmp)] y [FeLaO(OH)(tbb)], donde hmpH es 2-(hidroximetil)piridina y tbbH es ácido 4-Bu-benzoico. se obtuvo de la reacción de Fe(NO)·9HO, ácido difenilfosfínico (PhPOH) y NEt en una relación molar de 1:4:16 en MeCN a 50 grados C; se obtuvo de la reacción de [FeO(OCPh)(HO)](NO), Ca(NO) y NEt en una relación de 1:1:4:2 a 130 grados C; y se obtuvo de la reacción de Fe(NO)9HO, La(NO)·6HO, ácido 4-Bu-benzoico y NEt en una relación de 1:1:4:4 en PhCN a 140 grados C. El núcleo de consiste en dos unidades mariposa {Fe(u-O)} apiladas una sobre la otra y unidas por iones O y HO. Los núcleos de y también contienen dos unidades mariposa apiladas, además de cuatro átomos de Fe adicionales, dos en cada extremo, y cuatro átomos de M (M = Ca; La) en los lados. Los datos de magnetización en estado sólido dc y ac recopilados en el rango de 1.8-300 K revelaron que tiene un estado fundamental = 0, tiene un valor a baja temperatura consistente con el Fe central en un estado fundamental local = 0 y los dos iones de Fe en cada par de extremos son no interactuantes, mientras que tiene un valor a baja temperatura consistente con estos pares de extremos cada uno acoplado ferromagnéticamente con estados fundamentales = 5, además de interacciones ferromagnéticas intermoleculares. Estas conclusiones se alcanzaron complementando los estudios experimentales con el cálculo de los diversos acoplamientos de intercambio par a par de Fe mediante cálculos DFT y utilizando una correlación magnetoestructural (MSC) para complejos polinucleares de Fe/O, así como un análisis estructural de los contactos intermoleculares en el empaquetamiento cristalino de .