Los espacios de Hilbert cuaterniónicos juegan un papel importante en las ciencias físicas aplicadas, especialmente en la física cuántica. En este documento, se introducen y estudian los marcos de valores de operador en los espacios de Hilbert cuaterniónicos. En términos de una clase de parciales isometrías en los espacios de Hilbert cuaterniónicos, se obtiene una parametrización de marcos de valores de operador de Parseval. Extendemos a marcos de valores de operador muchas de las propiedades de marcos vectoriales en los espacios de Hilbert cuaterniónicos en el proceso. Además, mostramos que todos los marcos de valores de operador se pueden obtener a partir de un solo marco de valores de operador. Finalmente, se presentan varios resultados para marcos de valores de operador relacionados con la dualidad, similitud de tales marcos en los espacios de Hilbert cuaterniónicos.