Informamos sobre un método optimizado de transporte químico de vapor para cultivar cristales únicos de (MnNi)PS donde x = 0, 0.3, 0.5, 0.7 y 1. Se obtuvieron cristales únicos de hasta 4 mm x 3 mm x 200 m mediante este método. Los cristales cultivados se caracterizan mediante microscopía electrónica de barrido y mediciones de difracción de rayos X en polvo. La caracterización estructural muestra que todos los cristales cristalizan en simetría monoclínica con el grupo espacial (No. 12). Además, hemos investigado las propiedades magnéticas de esta serie de cristales únicos. Las mediciones magnéticas de todos los cristales cultivados muestran un orden antiferromagnético de largo alcance a lo largo de todos los ejes cristalográficos principales. En general, la temperatura de Néel no es monótona; con el aumento del dopaje de Ni, la temperatura de la transición de fase antiferromagnética primero disminuye de 80 K para el MnPS puro (x = 0) hasta x = 0.5 y luego vuelve a aumentar a 155 K para el NiPS puro (x = 1). La anisotropía magnética cambia de fuera del plano a dentro del plano en función de la composición en la serie (MnNi)PS. Estudios de transporte bajo presión hidrostática en el compuesto padre MnPS evidencian una transición de aislante a metal a una presión crítica aplicada de ~22 GPa.